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铁电极化效应促进体内电荷的分离以提高光催化降解效率

更新时间:2023-03-03      点击次数:475

1. 文章信息

标题:Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO2 Chemical Fixation

DOI:10.1039/D2SC05596A

期刊名称:Chemical Science

2. 期刊信息

期刊名:Chemical Science (Chem. Sci.)

ISSN: 2041-6539

2022年影响因子:9.969

分区信息:中科院1区Top;JCR分区(Q1)

涉及研究方向:化学

3. 作者信息:刘文秀(第一作者),张晓东(第一通讯作者);王辉(第二通讯作者);张宏俊(第三通讯作者)

4. 作者单位:中国科学技术大学

5. 反应釜型号:CEL-KPR, Beijing China Education Au-light Technology Co., Ltd.

二氧化碳与环氧化物的环加成反应为二氧化碳的利用提供了一个很好的途径。鉴于环氧化物开环在决定反应速率方面的关键作用,设计具有丰富活性位点的催化剂以促进环氧化物的吸附和C-O键的裂解对于获得高效的环状碳酸酯生成是必要的。


在此,我们以二维FeOCl为模型,提出通过缺陷工程(正丁基锂插层以及CO2插层剥离)在限定区域内构建电子给体(Cl位点)和受体单元(Fe位点)来促进环氧化物开环。通过结合理论模拟和原位漫反射红外傅里叶变换光谱,我们表明Fe-Cl空位簇的引入可以激活惰性卤素端面,提供含有电子供体和受体单元的反应位点,从而加强环氧化物的吸附和促进C-O键裂解。


受益于此,带有Fe-Cl空位簇的FeOCl纳米片在与环氧化物的二氧化碳环化反应中表现出更强的环状碳酸酯生成能力,FeOCl-VFe-Cl纳米片在二氧化碳与环氧丙烷的环化反应中表现出55.5±1.6 kJ mol-1的活化能,是具有单缺陷活化能的一半。


Figure 1. Illustration of the ring opening of epoxides in MOX system.

Figure 2. Evaluation of catalytic performance



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