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Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction

更新时间:2022-02-25      点击次数:992

1. 文章信息

标题:Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction

利用二维的二氧化硅纳米片构建强金属-载体相互作用稳定铜颗粒

页码:2104972,DOI:10.1002/advs.202104972

2. 文章链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972

3. 期刊信息

期刊名:Advanced Science

ISSN:2198-3844

2020年影响因子:16.806

分区信息:中科院1区Top;JCR分区(Q1)

涉及研究方向:材料科学

4. 作者信息:第一作者是浙江大学材料科学与工程学院博士生王胜华和清华大学化工系博士后冯凯。通讯作者为浙江大学硅材料国家重点实验室孙威研究员以及清华大学化工系颜彬航副教授。

5. 正文实验部分写了设备名称如下:Flow reactor studies for CO2 hydrogenation under atmospheric pressure were carried out in a quartz tube reactor (CELGPPCM, Beijing China Education AU-LIGHT Co., Ltd., Figure S13, Supporting Information). Supporting information里Figure S13放了CEL-GPPCM流动相反应器的照片。

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文章简介(以下内容如果需要在网络平台发布,请注明“非原创”,谢谢!):

   很多铜基催化剂的高温稳定性不高,限制了它们的实际应用。由于载体的高丰度、低成本和成熟的制备工艺,Cu/SiO2基催化剂是众多铜基催化剂中备受瞩目的一种。之前已报道的稳定性优良的Cu/SiO2基催化剂的制备方法涉及腐蚀性

氨气的蒸发、pH的精细调控以及表面活性剂的使用,且这些催化剂的使用温度大多低于350℃,它们在更高温度下的稳定性依然是个未知数。因而开发低成本、易加工的具有高温稳定性的Cu/SiO2催化剂依然是个难点。

浙江大学材料学院硅材料国家重点实验室孙威和合作者针对这一问题利用二维硅构建了一种耐高温的Cu/2DSiO2催化剂:通过CuCl2乙醇溶液对CaSi2进行剥离,原位生成了硅纳米片包夹铜颗粒的结构。通过对该结构进行煅烧,更是能在铜颗粒表面形成一层氧化膜,大大提高了其热稳定性。该Cu/2DSiO2催化剂在500℃的逆水煤气变换(RWGS)反应中连续工作54小时活性都没有下降。调整空速和反应气氛可以进一步提高活性,达到近40%的转化率或每小时几个摩尔每克铜的活性。相关结果发表在Advanced Science上。

由CuCl2与CaSi2反应得到的Cu/2DSiO2催化剂可以形成包夹结构以及单质Cu和单质Si的界面,使得它们在后续的高温氧化过程中更容易发生缔合,形成强金属-载体相互作用,从而大大提高了它们的高温稳定性。而在二维硅上浸渍Cu前驱体得到的Cuim/2DSiO2基催化剂由于一部分铜不能处于硅纳米片层间,从而就失去了包夹结构的限域作用,这部分铜在高温下发生了团聚,催化剂的稳定性下降。而在普通SiO2上浸渍Cu前驱体得到的Cuim/SiO2基催化剂由于*失去了包夹结构,所有的铜均处于载体的外表面,从而在高温下发生了很严重的团聚,活性下降迅速。相信这个工作也可以为其它高温稳定的金属/2DSiO2基催化剂的设计提供一些参考。文章DOI : 10.1002/advs.202104972,原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972  

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