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Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photoca

发布时间:2022-02-25      点击次数:631

1. 文章信息

标题:Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

页码:Applied Catalysis B: Environmental 2022, 308, 121218

DOIhttps://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218

2. 文章链接

Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

3. 期刊信息

期刊名:Applied Catalysis B: Environmental

ISSN:0926-3373

2021年影响因子:19.506

分区信息:中科院1区Top;JCR分区(Q1)

涉及研究方向:光电催化

4. 作者信息:第一作者是徐文凯博士。通讯作者为天津工业大学梅东海教授、黄宏亮副研究员,张贵荣研究员。
5. 正文中标记了“The reactions were conducted using a photocatalytic H2 production system (CEL-PAEM-D8) furnished by Beijing China Education Aulight Co., Ltd."

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文章简介:

半导体光催化分解水制氢被认为是解决未来能源危机和环境污染问题的理想途径。其中,半导体异质结光催化剂,因为其具有优异的光捕获能力,高效的电荷分离,快速的反应动力学以及长期的循环稳定性,从而引起了广泛的关注。到目前为止,大量的研究致力于设计和构造各种各样类型的异质结(比如Type II,Z-Scheme/S-scheme等),用于探究异质结形成的内在机理和光生电子-空穴高效的分离。然而,半导体异质结界面之间的电子传递速率对其光催化分解水产氢活性的影响尚未得到系统深入的研究。

在本文中,作者以超薄2D MOF纳米片(Cd-TCPP)作为模板,以硫代乙酰胺作为硫源,采用MOF模板原位硫化策略,合成得到CdS纳米粒子修饰的Cd-TCPP复合纳米片(CdS/Cd-TCPP)。通过控制硫化反应时间,可以很容易地实现对Cd-TCPP纳米片表面CdS量子点尺寸的有效调控。同原始的Cd-TCPP和单纯的CdS相比,CdS/Cd-TCPP异质结展现出优异和稳健的光催化分解水产氢性能,最高活性为3150 μmol·h-1·g-1。综合实验表征和理论计算结果表明,CdS/Cd-TCPP异质结界面之间电子传递速率和光催化分解水产氢活性能够通过控制原位合成的CdS量子点尺寸来调节,异质结界面之间电子传递的驱动力来源于CdS和Cd-TCPP两者导带之间的能量差。具体地说,较大尺寸的CdS量子点,由于其具有更低的导带位置,从而增大了异质结界面之间电子注入的驱动力,更加有利于接受来自Cd-TCPP注入的电子,因此展现出更高的光催化性能。我们相信,这些新发现将丰富我们对异质结光催化剂进一步的认识,并为设计用于太阳能到化学能转换过程的高效光催化剂提供了一种有前景的策略。

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本文提出的量子点尺寸控制的电子注入动力学调节方法对于未来设计合成新型高性能催化剂材料有重要指导意义。


文章DOI : https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218,原文链接:Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production



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