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增强含氧自由基的产生和NO去除选择性的超稳定Bi4O5Br2

发布时间:2022-11-19      点击次数:45

1.文章信息

标题:Ultra-stable Bi4O5Br2/Bi2S3 n-p heterojunctions induced simultaneous generation of radicals ·OH and ·O2− and NO conversion to nitrate/nitrite species with high selectivity under visible light

页码:Chemical Engineering Journal, 2022: 127443.

2. 文章链接

专用链接:

https://www.sciencedirect。。com/science/article/pii/S1385894720335671

3.期刊信息

期刊名:Chemical Engineering Journal

ISSN:1385-8947

影响因子:16.744

分区信息:中科院一区Top; JCR分区(Q1)

涉及研究方向:工程技术: 化工;环境

4. 作者信息:上海理工大学常飞(第一作者,第一通讯作者),胡学锋(第二通讯作者)

5. 光源型号:北京中教金源(CEL-LAX500, Aulight, Beijing)(500 W氙灯)、全光谱光功率计(CEL-NP2000-2, Aulight)

 

 

 

 

文章简介:

随着工业化的蓬勃发展,大气环境中NOx的迅速增加引起了世界各国科研人员的密切关注和忧虑,“NOx”包括多种化合物,一般指NO和NO2的混合物,它们是氮氧化物家族中常见的污染气体分子。


人们普遍认为,燃煤燃烧和汽车尾气排放的大量NOx已造成直接和严重的环境问题,如光化学烟雾、酸雨和臭氧消耗,以及人类的健康问题。因此,氮氧化物浓度已成为评价空气质量水平的重要指标之一。尽管各种传统处理方法(如物理吸附、生物过滤和热催化)已用于NOx排放控制和去除,但有效去除低浓度如ppb水平的NOx仍存在巨大挑战性,需要进行深入和系统的研究。


近年来,半导体光催化作为一种绿色可持续的空气污染治理技术,因其操作简易、性能突出、反应条件温和且不用外加氧化剂等特点而备受关注。光催化氧化去除低浓度NO被认为是大气环境治理的一种有效措施。然而,NO的光催化氧化不可避免地生成比毒性更强的中间体NO2,NO2产生量太多则会抵消NO去除的总体去除效率。


为尽量避免这种情况,可对光催化体系进行设计与改进以限制有毒NO2的形成和排放。已有不少光催化体系的改性方法报道,如贵金属沉积、缺陷工程、碱金属掺杂以及半导体/半导体复合等,但避免有毒副产物NO2的形成和排放的光催化系统的设计仍然是NO去除方面的一个巨大挑战。为了解决这个问题,本研究通过一种简易的阴离子交换途径构筑了Bi4O5Br2/Bi2S3复合材料,即在室温下将纯Bi4O5Br2(BB)在二硫化碳中直接分散硫化。分析表征结果证实原位形成的Bi2S3(BS)与BB紧密结合形成了n-p异质结构。


可见光下与BB相比,尽管n-p异质复合材料BB-BS的光催化去除NO的效果几乎相同,但其NOx去除和NO2−/NO3−生成选择性明显升高。其中最佳复合样品BB-BS60对NOx的去除率是BB的1.5倍,但NO2−/NO3−生成选择性能从BB的从60%提升到BB-BS60的90%,这也说明NO2的形成被显著抑制。其中NO2−/NO3−的生成可以通过FT-IR光谱和XPS分析证实。本文系统地讨论了光催化性能和NO2−/NO3−生成选择性的变化,主要归因于体系通过Z-scheme的n-p异质结构能显著促进可见光吸收增强以及界面载流子的分离和活性氧化自由基·OH和·O2−的生成。


这些结构超稳定的复合材料可以连续使用五次,不需要表面清洁也能很好保持光催化性能。这项工作有助于在铋系材料表面简易引入窄带隙半导体如硫化铋形成异质复合体系,显著改善NOx的去除以及有效避免毒性中间产物NO2的形成或排放。

 

 

 

 

SEM 图:BB(a), BB-BS20(b), BB-BS60(c), BB-BS100(d); BB-BS60 SEM(e)和元素分布Bi(f), O(g), Br(h), S(i)

 

趋势变化:NO转化(a), NOx转化(b), NO2生成(c), 15分钟时NO, NOx及选择性变化 (d)

 

样品BB-BS60 反应前和5次反应后的FT-IR变化(a), 样品NOx BB-BS60吸附NO2/NO3 离子,5次反应及持续反应200分钟后的XPS变化(b)

 

可见光下Z-scheme n-p异质复合体系界面载流子的迁移和反应机理

 

 

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